浙江大学化学系2022年度十大重要科技进展亮点成果公布

发布时间:2023-03-28阅读次数:62

浙江大学化学系始终聚焦“四个面向”,进一步强化有组织科研,坚持“顶天、立地、育人”科研价值取向,培育胸怀祖国、追求卓越、引领未来的科技领军人才,努力打造化学拔尖创新人才培养高地和基础研究学科高峰。2022年,浙江大学化学系在基础研究领域取得显著成果,其中以第一单位和通讯单位发表90高影响力期刊论文(IF>10, 以共同通讯作者单位发表1篇《Nature》和1篇《Science》,以共同第一作者单位发表1篇《Science》。化学系组织遴选出了“2022年度十大重要科技进展亮点成果”,现予公布。

1.   成果名称:钯催化丁富烯分子的构筑

主要完成人:麻生明,郑剑,陈庆安等

简介:丁富烯的四元全碳环结构具有巨大的环张力及反芳香的性质,该类分子的合成通常面临条件苛刻、步骤经济性差、合成效率低等问题。浙江大学化学系麻生明院士、郑剑研究员团队与中科院大连化物所陈庆安 团队开展合作研究,在《自然-化学》(Nature Chemistry, 2022, 14, 1185-1193)上发文揭示通过双联烯中间体实现了反芳香性丁富烯的合成,解决了传统方法中对称丁富烯的合成挑战,为丁富烯化学和反芳香性化合物的研究提出了新思路。研究团队利用简单易得的炔丙基碳酸酯为原料,在钯催化下转化为双联烯中间体,继而在钯和联硼酸频那醇酯的共同催化下发生形式上的4π电环化反应,实现了反芳香性的对称丁富烯的简便合成,适用于单取代和双取代的大位阻碳酸酯化合物。同时,他们发现2分子的炔丙基溴化物与铟单质原位反应生成双联烯中间体,钯催化发生氧化环金属化和还原消除反应,同样可以实现对称丁富烯的合成,可适用于小位阻的炔丙基溴化物。通过反应机理研究,合作团队发现双联烯化合物是反应的关键中间体,且所得的丁富烯化合物易转化成高张力的全碳四元环化合物。这个突破性研究成果为丁富烯化学和反芳香性的进一步研究奠定了基础。该工作得到了国家重点研发计划和国家自然科学基金的支持。


2.   成果名称:高性能蓝、绿光量子点发光二极管

主要完成人:金一政、王林军、邓云洲等

简介:量子点发光二极管(QLED)是一种以胶体量子点材料作为发光中心、可通过溶液工艺制备的电致发光器件,是下一代低成本、低能耗、广色域大屏显示技术的有力竞争者。目前,蓝、绿光QLED的性能仍低于产业化要求。针对该问题,浙江大学化学系金一政、王林军课题组与华南理工大学黄飞/应磊团队开展合作研究,在《自然-光子学》(Nature Photonics202216505-511)上发文取得了突破性进展。研究发现:相比于无机量子点,聚合物空穴传输层具有显著的结构无序与更强的电-声子耦合,因此存在较多带尾态。此外,单颗量子点的尺寸(约10 nm)远大于聚合物单元(约1~2 nm),形成了单给体-多受体的特殊界面,具有显著的熵差。非绝热动力学理论模拟表明,上述效应大幅增强量子点/空穴传输层界面的电子泄漏,是蓝、绿光QLED器件效率损失的关键通道。基于该机制,研究团队设计并合成了基于刚性共聚单元的咔唑-芴交替共聚物PF8Cz。与传统聚合物传输层相比,PF8Cz具有更浅的LUMO能级与更小的能量无序,表现出优异的电子阻挡能力。基于新材料的蓝、绿光QLED原型器件创造了QLED效率/寿命新纪录,尤其是绿光QLED的性能已经满足显示业界的应用需求。该研究为QLED器件的材料设计提供了关键的新策略,实现了性能满足显示应用需求的绿光QLED原型器件,有望推动量子点印刷显示技术的实用化进程。该研究获得国家自然科学基金委重大研究计划集成项目、优秀青年科学基金、面上项目和科技部重点研发计划等项目的支持。

  


3.   成果名称:廉价金属钴催化的不对称碳氢键催化转化

主要完成人:史炳锋,周涛,姚启钧,陈嘉豪,王炳捷

简介:地球丰产金属与其同族贵金属相比,储量更加丰富,廉价易得且毒性较低,而且通常表现出独特的反应活性。然而,由于更容易经由单电子历程发生反应,价态和配位模式多变,配体设计无成熟的规律认识,因此,其在不对称碳氢键催化转化方面的研究更具挑战性。史炳锋课题组发展新配体和新策略,在廉价金属钴催化的不对称碳氢键催化转化领域取得了系列重要进展:1)基于非共价键协同的手性诱导模式,设计合成了含有氢键受体的联萘/螺环手性羧酸配体,实现了廉价金属钴催化的不对称碳氢键酰胺化反应;2)在国际上率先发展了二价钴/水杨基噁唑啉催化体系,实现了八面体钴催化的不对称碳氢键活化,并阐明配位模式和作用机制,为廉价金属催化的不对称碳氢键活化提供了全新策略。相关研究成果为手性物质的精准创制,提供了新的思路和途径。2022年度,在Angew. Chem. Int. Ed. (5)ACS Catal. (4)Trends in Chem. (1)Chem (1) 等高影响力期刊发表论文20篇,其中,3ACS Catal.1Synthesis的第一作者为化学系本科生。史炳锋教授获得国家自然科学基金区域创新发展联合基金重点项目和重大研究计划集成项目资助,并作为课题负责人获得国家重点研发计划催化重点专项资助;周涛专职研究员获得国家自然科学基金面上项目资助;韩叶强博士学位论文被评为校优秀博士学位论文,丁懿获校争创优秀博士学位论文资助。

 

 


4.   成果名称:基于微流控技术的单细胞蛋白质组与多组学分析

主要完成人:方群、潘建章、王慧峰、王宇、蒋易蓉等

简介:继单细胞基因组和转录组技术之后,单细胞蛋白质组学技术已成为下一个国际科学前沿高地。因单个细胞中的蛋白质含量极微(仅约 0.2 ng)且无法扩增,单细胞蛋白质组分析极具挑战性,被认为是蛋白质组学领域的圣杯!目前文献报道的技术多数只能从单个细胞中鉴定约1000种蛋白质,难以满足生命科学研究的迫切需求。针对这一难题,方群团队基于前期发展的纳升级微流控技术——序控液滴阵列(SODA)技术,建立了“点取式”单细胞蛋白质组分析(PiSPA)流程与平台,在纳升级水平完成单细胞捕获、多步样品预处理、进样、纳流色谱分离和高灵敏质谱检测,在单个肿瘤细胞中最高定量鉴定出超过3000种蛋白质,在单细胞蛋白质组学鉴定深度方面,达到国际先进水平。基于PiSPA流程,方群团队与良渚实验室王永成和傅旭东团队合作,攻克在同一单细胞个体进行转录组和蛋白质组多组学分析的难题,发展了单细胞转录组-蛋白质组(scSTAP)同时分析技术,首次实现对同一单细胞中转录组和蛋白质组的深度精准定量分析,在单个鼠卵细胞中定量鉴定高达20000种基因和3000种蛋白质。上述技术为从单细胞水平上探索生命活动规律提供了有力的工具!相关成果已发布于bioRxiv平台(2022.06.28.498038v1;2022.08.17.504335v1);该技术后续研究获得了2022年国家自然科学基金重点项目资助。此前,方群教授团队开发的基于微流控技术的干血点样品采集技术已经被国家体育总局反兴奋剂中心采用,成功应用于干血点兴奋剂检查检测工作,服务东京奥运会、北京冬奥会等系列赛事。基于在微流控领域的重要影响力,方群教授作为会议主席成功组织承办了2022年第26届国际微全分析系统(MicroTAS 2022)会议。

  

 

  

         5.   成果名称:多尺度纳米催化体系的设计及应用

主要完成人:王勇、毛善俊、王哲、郑晓忠、秦敏凯等

简介:负载型纳米金属催化剂被广泛地应用于各种化学化工反应过程中,但其内在构-效关系的探索和微观结构的优化一直是多相催化领域的研究难点和重点。2022年,王勇团队在几何结构与电子结构效应解耦分析、强相互作用诱导晶格畸变、局域界面位协同催化等方面取得系列研究进展。开发了加氢反应中催化剂几何结构与电子结构效应的解耦分析方法,为复杂反应体系内在化学本质的深度理解提供了指导;提出了“基团辨识加氢”的概念,指出加氢催化剂的设计应以对目标基团的定向活化为原则;将纳米催化技术与过程强化技术相结合,与行业领军企业一同打造了多个引领性的首台套技术,发明专利(ZL201911028624.3,)以一亿元的价格许可合作企业实施,核心催化剂入选浙江省创新馆第一批展品。团队本年度在Acc. Mater. Res.(1),Nat. Commun.(2),Adv. Sci.(2),Appl. Catal. B Environ.(2)等高影响力期刊发表SCI论文12篇;王勇教授继上一年度作为首席科学家获得主持国家重点研发计划项目之后,本年度又主持获得了浙江省“尖兵”计划项目,并荣获中国专利优秀奖、中国化工学会侯德榜化工科技创新奖以及Nano Research Young Innovators Awards in Nano-catalysis等荣誉。

  


6.   成果名称:固态超分子聚合物

主要完成人:黄飞鹤、华彬

简介:超分子聚合物是高分子科学和超分子化学的完美结合,被定义为由非共价键连接重复单元所形成的聚合物阵列。其中溶液态以及凝胶态的超分子聚合物已经得到了广泛研究,并被成功用于制备具有刺激响应性或粘附性的软材料。相对来说,制备固体状态的超分子聚合物是一个具有挑战性但很有前景的研究方向。相较于传统的超分子聚合物软材料,制备固态的超分子聚合物使我们有机会以此特性发展具有新功能的“硬”材料。另一方面,随着X射线晶体学技术的迅速发展,我们可以清晰地得到这些固态材料在微观分子层次上的结构排列信息,并且还能够在晶体结构中观察到连接这些单体的非共价键作用力类型,从而进一步明确固态下自组装的机理。2022年度,团队开展了对于利用大环主客体识别基元构筑固态超分子聚合物的研究进展。不仅详细研究了固态超分子聚合物在分子尺度上的结构信息,并且对固态超分子聚合物的材料性质以及潜在的应用前景做了深入的探索。以上研究成果发表在Acc. Chem. Res.、J. Am. Chem. Soc.等期刊。黄飞鹤教授以“基于主客体识别构筑超分子聚合物研究”研究成果获得浙江省自然科学奖一等奖(第一完成人)。

  

7.   成果名称:新型磷酸酯基钠离子电池阻燃电解液

主要完成人:潘慧霖等

简介:钠离子电池兼具低成本、资源丰富等优势,在大规模储能、备用电源等领域具有重要应用前景。电解液作为电极材料参与氧化还原反应的媒介,是决定电池界面性质的关键,对电池体系的热力学和动力学性质具有重要影响。潘慧霖课题组致力于新型高性能钠离子电池电解液的设计和开发,在高性能钠离子电池阻燃电解液方面取得重要进展。该团队研究发现基于磷酸三乙酯与三氟甲苯之间的分子间作用能实现可控的“溶剂重组”,并随着钠盐的溶解进而形成“钠离子簇”,提高了电解液的电化学稳定性和钠离子的扩散输运性质。基于这种原理,该团队开发出高稳定、低盐浓度的新型磷酸酯基钠离子电池阻燃电解液,显著提高了钠离子电池的安全性和高温循环稳定性。这项工作为设计高性能和低成本的电解液提供了新思路,有望应用于高安全钠离子电池。相关成果于2022年12月发表在《ACS Energy Letters》(IF=23.1)。国家海外高层次青年人才潘慧霖研究员已在Nat. Energy、Nat. Nanotech.、Nat. Commun. 等国际知名期刊上发表论文60余篇,获得了国家重点研发计划青年科学家项目、国家自然科学基金联合基金重点项目、浙江省自然科学基金杰出青年项目,以及行业领军企业中科海钠、华为等公司委托的钠离子电池关键技术开发和攻关项目资助。

  

8.   成果名称:二维单层半导体上首次实现高效近红外到可见光子上转换

主要完成人:朱海明

简介:将弱光下的红外光上转换为可见光,对于光伏、光电探测和生物成像等应用非常重要。将无机半导体敏化和有机分子三重态湮灭过程结合提供了一种实现固态光子上转换的可能性。尽管无机半导体具有广泛的吸收和可以忽略的交换能量损失,但它们含有有毒元素,并且在近红外到可见光的上转换中效率低。我们首次报道了一种基于原子薄二维单层半导体的超薄双层结构,用于近红外到可见光的上转换。二维单层半导体的原子级平整和强光吸收使得在中等入射功率下能够实现超快的能量转移和鲁棒的近红外至可见光子上转换,并且具有很高的上转换量子产率(1.1±0.2%)。考虑到整个二维半导体材料库、易于大规模生产和超薄固态架构等特点,该研究为固态光子上转换应用开辟了一个新的研究领域。相关结果2022年发表在Science Advances, ACS Nano和Nano Letter (2篇)并被选为Science Advances网站封面图片。朱海明获得2022 JCP-DCP Future of Chemical Physics Lectureship和Robin Hochstrasser Young Investigator Award,并入选科睿唯安2022全球高被引科学家。

  

9.    成果名称:多维单分子测量与成像

主要完成人:冯建东

简介:单分子、单粒子思想实验是构建现代理论科学的基础,但是传统实验测量的却是大量分子的平均。单分子实验有望消除这一鸿沟。光学镊子、超分辨荧光显微镜等技术将单一维度的分子测量推向了极限,但是人们对于复杂体系中单分子行为的理解还极为有限。解析单分子在复杂体系中的功能,需要测量分子的多维信息。冯建东团队围绕溶液体系多维单分子测量与成像这一核心目标发展新型单分子实验方法、科学装置和应用。2022年度,基于团队发展的单层纳米孔,实现了极限限域下的单通道流体、离子耦合传输,揭示了非线性电流体动力学传输现象并诠释其物理机制,提升了限域流体多场耦合传输认知。基于团队开发的单分子电致化学发光显微镜,发展单分子电催化成像和单分子免疫分析测量应用,为催化表征和体外分析提供了化学维度和单分子灵敏度。以上研究成果发表在Science Advances, Science China Chemistry, Angewandte Chemie(2篇)等期刊。冯建东研究员获得中国化学会青年化学奖。



10.   成果名称:金属接力催化

成果类型:高影响力学术进展

主要完成人:陆展等

简介:聚焦于基于手性配体设计的地球丰产过渡金属高选择性催化反应研究,2022年度,陆展教授课题组发展了一类基于单金属催化体系结合接力催化、组合催化的金属接力催化策略,解决了地球丰产金属催化反应的效率及选择性控制等关键科学问题,精准、高效地实现了烯烃及炔烃的单步转化以及多步串联反应,其中包括1) 单步反应:炔烃高区域选择性马氏氢烯丙基化和烯烃异构化去对称化;2) 两步反应:末端炔烃串联硅氢化/氢胺化,共轭二烯异构化,以及弱官能团化烯烃串联异构化/不对称氢化;3) 三步反应:烯基环丙烷串联硼氢化/异构化/硼氢化。金属接力催化采取“搭积木”型的接力组合方式,将串联反应视作乐高积木,可以逐级、高效地进行串联催化转化。同时,该策略也避免了敏感中间体的分离,复杂催化剂的合成以及配体冗长的改性修饰,为串联反应实现多功能分子的创制提供了一种简洁、有效的新思路。基于该策略,课题组于2022年度在 J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Commun., Org. Lett.等高影响力期刊上发表论文6篇。程朝阳博士学位论文被评为校优秀博士学位论文,陈杰坪获校争创优秀博士学位论文资助。

  


浙江大学化学前瞻技术研究中心,浙江大学-新和成联合研发中心 版权所有  电话:0571-88254126 传真:0571-88254126 总访问量:1000   

地址:浙江省杭州市西湖区浙江大学紫金港校区西区新和成化学大楼(海纳苑)A506 邮编:310028